一、Catalytic Combustion of Methane over MnO_x/ZrO_2-Al_2O_3 Catalysts(论文文献综述)
郭淼鑫,杜君臣,李红,张秀娟,张爱敏,赵云昆[1](2021)在《甲烷燃烧贵金属催化剂研究新进展》文中进行了进一步梳理采用替代性清洁燃料和安装排放后处理装置是目前控制和削减内燃机汽车尾气污染物排放的最有效手段。天然气被认为是极具替代潜力的清洁燃料,然而其中未燃烧的甲烷会造成严重的温室效应。甲烷具有稳定的正四面体结构、C-H键难于被活化断裂,因此成为天然气车的排放控制焦点和研究热点。以贵金属为活性组分的贵金属催化剂显示出比非贵金属催化剂更强的甲烷催化氧化活性,耐水、耐硫和耐高温性能,是实现甲烷充分燃烧的主流催化材料。最新出台的轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)更严格地限制了尾气中污染物的排放,为新一代天然气车用高效尾气净化催化剂的研发提供借鉴和参考,本文重点围绕催化活性提升和耐水、耐硫性能增强等,综述了近10年来国内外在甲烷燃烧贵金属催化剂方面的最新研究进展,并提出负载在掺杂了过渡金属或稀土元素的三维有序大孔或介孔材料上的Pd基双金属和多金属催化剂将成为未来尾气净化催化剂活性、稳定性提升的主要方向。
岑丙横[2](2021)在《贵金属(Pd,Pt)催化剂用于轻质烷烃的燃烧性能研究》文中进行了进一步梳理由于VOCs种类繁多,综合治理相对困难,因此选择其中化学性质最稳定、最难被催化氧化的轻质烷烃作为研究VOCs催化剂性能的模型反应物,具有重要的研究价值。本文主要阐述了贵金属催化剂用于轻质烷烃催化燃烧,着重分析了贵金属Pd、Pt催化剂用于轻质烷烃(如甲烷和丙烷)催化燃烧的性能影响因素及反应机理。制备了Ba O改性Pd/Al2O3和Pt/Al2O3催化剂,MoO3、Nb2O5改性Pt/ZrO2催化剂以及不同温度(T=400、500、600和700℃)焙烧的Pt-SO42-/Al2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、TEM、XPS、Raman、NH3-TPD及in-situ FTIR等表征技术对催化剂进行具体分析,探究总结三类催化剂用于轻质烷烃催化燃烧内在机理。本论文具体的工作如下:1、通过浸渍法制备了Al2O3负载的Pd和Pt催化剂,考察了催化剂的甲烷、乙烷和丙烷催化燃烧活性,以及助剂Ba对催化性能的影响。对于Pd/Al2O3催化剂,加入Ba使活性物种Pd O颗粒变大和还原温度升高,形成更稳定的Pd O活性物种是Pd-Ba/Al2O3催化剂活性提升的主要原因。对于Pt/Al2O3催化剂,加入Ba助剂使活性物种Pt0含量降低,同时PtOx与Al2O3载体相互作用增强,使PtOx物种更难被还原为Pt0,导致Pt-Ba/Al2O3催化剂活性降低。Pd和Pt催化剂催化烷烃氧化反应活性规律一致:丙烷>乙烷>甲烷。Pd/Al2O3催化剂有利于C–H键活化,Pt/Al2O3催化剂有利于C–C键活化。Pt/Al2O3催化剂对C1-C3烷烃氧化活性的差别明显大于Pd/Al2O3催化剂。Pt/Al2O3催化剂对碳比例高的烷烃活性更高。2、研究了MoO3和Nb2O5修饰的Pt/ZrO2催化剂对短链烷烃(甲烷、乙烷、丙烷和正己烷)的催化燃烧性能。对于短链烷烃燃烧,随着碳链的增加,MoO3(对于甲烷反应)的抑制作用将显着地转变为促进作用(对于乙烷、丙烷和正己烷反应),而随着Nb2O5的增加,显着促进作用随着碳链的增加而逐渐减弱。通过对甲烷和丙烷在催化剂上的氧化反应的详细研究,发现催化剂中助剂的不同作用与Pt物种的结构性质和氧化状态的不同有关。对于Pt-Mo/ZrO2催化剂,MoO3助催化剂可以覆盖在Pt物种的表面上,而对于Pt-Nb/ZrO2催化剂,载体上的Nb2O5助剂可能是被Pt颗粒部分覆盖。生成易被反应物接触的Pt-MoO3界面位、高浓度的金属态Pt物种和丰富的表面酸性位是提高Pt-Mo/ZrO2催化剂的丙烷燃烧活性的主要原因。Pt-Nb/ZrO2中缺乏足够的Pt-Nb2O5界面位,但表面酸性增强是其丙烷燃烧活性略有提高的原因。然而,Pt-Nb/ZrO2中稳定的Ptn+物种是甲烷燃烧活性大大提高的原因,而Pt-Mo/ZrO2中的Ptn+在反应过程中会被还原,以及被MoO3包覆后造成暴露的表面Pt物种减少是其甲烷燃烧活性减低的主要原因。此外,还可以得出结论,MoO3促进有利于C–C键的活化,而Nb2O5促进更有利于甲烷等高能量C–H键的活化。3、采用了固体酸(SO42-/Al2O3)载体负载Pt催化剂用于甲烷和丙烷的完全氧化反应,并详细考察了焙烧温度对催化剂性能的影响。研究发现Pt-SO42-/Al2O3催化剂随着焙烧温度的增加(从400 oC到700 oC),催化剂上的Pt物种颗粒逐渐增大,此外,Pt-SO42-/Al2O3-600和Pt-SO42-/Al2O3-700催化剂上可以明显发现有金属态的Pt物种存在。相比于Pt/Al2O3催化剂,不同温度焙烧得到Pt-SO42-/Al2O3催化剂对丙烷完全氧化反应都有明显的促进作用。但是,随着焙烧温度的升高,促进作用逐渐减小。而对于甲烷完全氧化反应,相比于Pt/Al2O3催化剂,不同温度焙烧得到Pt-SO42-/Al2O3催化剂对甲烷完全氧化反应都有抑制作用。Pt-SO42-/Al2O3催化剂对丙烷和甲烷完全氧化显示出完全不同的作用(促进或抑制),表明丙烷和甲烷完全氧化所需要的活性位点存在不同。Pt-SO42-/Al2O3催化剂对丙烷完全氧化的促进作用与催化剂表面酸性位有关,而表面酸性位对甲烷完全氧化促进不明显,酸性位的引入可能有利于长链烷烃的C–C键活化,对高键能的C–H键活化不明显。而酸性位的引入可能影响到Pt物种的暴露,导致催化剂的甲烷氧化活性降低。NH3-TPD结果表明,随着Pt-SO42-/Al2O3催化剂焙烧温度的升高,由于SO42-的流失会造成表面酸性位的减少,是对丙烷氧化促进作用逐渐减小的原因之一。此外Pt物种粒子逐渐变大也会造成促进作用减小。Pt物种粒子大小变化也是甲烷完全氧化活性随着温度增加逐渐降低的主要原因。
李红,冯丰,杜君臣,郭淼鑫,张爱敏[3](2020)在《Pd/Al2O3甲烷燃烧催化剂研究进展》文中研究指明Pd/Al2O3催化剂因其优异的甲烷燃烧催化活性而被广泛应用于消除和控制燃气发动机污染物的排放。通过综述近20年来Pd/Al2O3甲烷燃烧催化剂的研究进展,系统地讨论了活性组分、助剂以及制备方法等因素对Pd/Al2O3催化剂的催化活性、热稳定性、耐水及耐硫中毒能力的影响,并提出利用新型制备技术制备掺杂非金属助剂的双贵金属或多贵金属活性组分的Pd/Al2O3催化剂是未来低成本高性能甲烷燃烧催化剂的开发方向。
张泽树[4](2021)在《甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究》文中认为天然气资源丰富,其主要用途作为能源以燃烧方式为主。然而未完全燃烧的甲烷作为第二大温室气体,直接排放会带来严重的环境问题。催化燃烧作为一种高效环保的尾气净化技术,可以使低浓度甲烷在较低温度条件下进行转化,进而可避免因高温燃烧产生NOx和CO等污染物问题,这项技术对提高燃烧效率和处理(矿井)低浓度瓦斯气体以及工业废气具有重大意义。大多数催化燃烧催化剂不仅高温容易烧结,且易被水汽和硫化物毒化而失活,进而限制了催化燃烧技术在实际中的应用。本论文从镍钴尖晶石催化体系入手,通过水热60h合成的NiCo2O4具有多孔纳米片结构,甲烷催化燃烧性能更优异,在24000 ml h-1 g--1的空速下,其T50(甲烷转化率为50%的温度)约在280℃。而且水汽对水热法合成NiCo2O4催化剂的活性影响较小,特别在高空速下也是如此。这是因为经长时间水热处理,催化剂表面吸附氧和缺陷较少,从而H20在其表面上的吸附能力较弱。控制合成参数,发现可调控表面高价态离子(Ni3++Co3+)的量,且表面高价态离子(Ni3++Co3+)的量与其催化活性有很好的关联性。因此,我们从实验上确认了在尖晶石表面Ni3+和Co3+都可以作为甲烷活化位点。为了进一步提高催化剂的低温活性,以NiCo2O4为载体,使用流电沉积法在NiCo2O4上原位生长了超细PdOx纳米粒子(约1nm),并且构建了 Pd纳米颗粒与NiCo2O4载体之间紧密的界面。通过与传统方法制备的催化剂进行对比,流电沉积法制备催化剂不仅表现出良好的催化性能,而且耐水汽性能也相对优异。归其原因是流电沉积法获得的催化剂中,Pd具有更高的氧化态以及载体NiCo2O4上形成了较多的氧空位。高价态的Pd对甲烷分子的活化能力更强,载体上大量的氧空位有利于气相氧的活化,贵金属Pd与载体协同作用提高催化反应速率。因此,该催化剂显示非常出色的催化活性(T90=260℃)。烧结和硫中毒是大多数催化剂失活的主要原因。通过水热合成法将Pd纳米团簇一步封装在全硅分子筛(S-1)中,得到的核-壳结构催化剂(表示为Pd@S-1)具有良好催化活性和超高稳定性。经800℃老化10h,10%水蒸气老化100h,由于S-1壳层的限制,可以有效的防止Pd粒子迁移和生长。此外,将Ni引入该体系,不仅可以增强催化活性,而且可以提其高热稳定性。由于Ni的内聚能大于Pd,且Ni能够与底物发生相互作用,因此即使在900℃下老化5h,Pd0.8Ni0.2@S-1催化剂也不会发生严重烧结,仍能在450℃下将甲烷完全转化。虽然Ni的掺杂对催化剂的活性与热稳定性有所提升,但对其耐水性能和耐硫性能有所影响,加剧催化剂的失活。最后考察了 Pd@S-1样品的耐硫性能。一系列表征手段表明,S-1壳对SO2具有一定的阻挡作用。我们推测,由于S-1微孔的限域作用,防止了大尺寸PdSO4团簇的形成,导致SO2易于在Pd@S-1表面上脱附,从而显着降低了 Pd@S-1催化剂的再生温度。
武永健[5](2019)在《化学链燃烧的特性及应用研究》文中指出化学链燃烧(Chemical-Looping Combustion,CLC)作为一种新型的燃烧技术,具有可近零能耗捕集CO2的先天特性,还兼具NOx排放少和能源利用效率高的优点。目前,关于化学链燃烧的研究通常以火力发电为应用背景,大多是基于在900℃以上高温下工作的流化床反应器,并聚焦在载氧体的开发上,而针对化学链燃烧的反应特性的研究以及将其拓展应用到中低温领域的研究却鲜有报道。本文通过与催化燃烧的对比,系统地阐明了化学链燃烧的反应特性。作为一种为人熟知的燃烧技术,催化燃烧将燃料气体与助燃剂气体的气/气氧化还原反应转变为一个气/固异相催化反应,而化学链燃烧则借助于载氧体的作用,将其转变成两个可在不同的地点和不同的时刻独立进行的气/固氧化还原反应,即燃料气体与氧化态载氧体的氧化反应和助燃剂气体与还原态载氧体的还原反应。并且有别于催化燃烧在反应中空速保持不变,随着反应的进行,化学链燃烧的实质空速是不断增大的。进一步地,本文阐明了当燃料气体和助燃剂性气体被同时通入化学链燃烧反应器时,载氧体在直接参与化学链燃烧还原氧化(Redox)反应的同时,往往还具有一定的催化燃烧催化活性。本文通过特定的固定床反应器评价实验和O2滴定实验,研究了在有O2共存条件下基于CuO/Al2O3-20I和NiO/Al2O3-20I的CO燃烧反应。结果表明,CuO/Al2O3-20I上的CO燃烧反应以化学链燃烧机理为主,而NiO/Al2O3-20I上的CO燃烧反应以催化燃烧机理为主,并且NiO/Al2O3-20I的催化活性高于CuO/Al2O3-20I。本文还指出了有别于催化燃烧催化剂的反应性能主要取决于其活性组分颗粒表面的活性位数量,化学链燃烧载氧体的反应性能不仅与其活性组分颗粒表面的晶格氧数量有关,还很大程度上与活性组分颗粒里层的晶格氧有关,且存在一个特定的晶格氧的最大“取出”深度。本文通过特定的固定床反应器评价实验,研究了在氧化态CuO/SiO2-80M与H2的还原反应以及其还原态与O2的氧化反应中,气相反应物的转化率和载氧体的还原/氧化率随活性组分颗粒粒度的变化规律,从而测定了晶格氧的最大“取出”深度。进一步地,有别于催化燃烧催化剂的初期劣化现象,本文发现了在化学链燃烧Redox反应初期,新鲜载氧体存在明显的活化现象,且其活性组分颗粒会有一定程度的膨胀。CuO/Cu颗粒的Redox循环反应实验和反应前后颗粒粒度变化的金相显微镜表征实验结果表明,在化学链燃烧中,随着Redox反应次数的增加,在原本晶体结构较为完整的活性组分颗粒中,会逐渐形成反应气体和产物气体进出的“反应通道”,且伴随着活性组分颗粒尺寸的逐渐长大。而随着“反应通道”的逐渐发达,载氧体反应性能会逐渐变好并趋于稳定。进而,本文还阐明了有别于催化燃烧催化剂的反应性能通常会因活性组分分散度的下降而明显下降,对于化学链燃烧反应,在载氧体的活性组分颗粒的半径长大到晶格氧的最大“取出”深度之前,载氧体的团聚和烧结,即活性组分分散度的下降不会对其反应性能产生明显的影响。CuO/A12O3-20I载氧体的循环寿命研究结果表明,随着循环次数的增加,载氧体活性组分的分散度在不断下降,但其反应活性并未明显降低。进一步地,劣化了的CuO-NiO/Al2O3-80M载氧体的再生实验结果表明,由于晶格氧的最大“取出”深度可达十数微米,对于因粉化及团聚烧结而劣化的载氧体,往往可以采用机械研磨和造粒成型的方法来实现劣化载氧体的再生与循环利用;而对于活性组分颗粒粒度只有几纳米至几十纳米的催化剂,因团聚烧结而劣化后,往往不能采用上述方法进行再生与循环利用。基于上述化学链燃烧的特性,本文创新性地将基于中低温固定床反应器的化学链燃烧技术应用于转炉放散煤气的回收利用以及含NH3或NOX气体的净化等领域。针对钢铁行业转炉放散煤气的排放特点,将转炉放散煤气作为化学链燃烧的燃料气体,并利用过渡金属氧化物载氧体中大量的晶格氧的特性,可以将化学链燃烧应用到间歇排放、热值低且波动大的放散煤气的处理上,即在转炉放散时段和非放散时段分别将放散煤气和空气导入充填有Cu基载氧体的化学链燃烧反应器,以交替进行载氧体的还原和氧化反应过程,从而可以实现转炉放散煤气的安全清洁利用。基于此,在350℃、还原反应空速4000 h-1以及氧化反应空速159 h-1的条件下,对CuO/Al2O3-20I的Redox循环反应寿命的研究结果表明,在经历24000次循环(反应时间累计5600 h)后,CuO/Al2O3-20I仍保持良好的反应性能。通过将NH3当作化学链燃烧的燃料气体,并利用过渡金属氧化物载氧体的氧化态具有的适当的氧化能力这一特性,可以将化学链燃烧应用到具有高N2选择性的NH3深度脱除上,即在氧化态载氧体与NH3的还原反应中,氧化态载氧体被转化为还原态载氧体,而NH3被转化为N2和H2O;随后,还原态载氧体被空气氧化再生为氧化态载氧体。结果表明,在氧化态载氧体与NH3的还原反应中,CuO/Al2O3-10IP的NH3脱除反应活性明显高于MnO2/Al2O3-10IP 和 Fe2O3/Al2O3-10IP,其 T50和T90 分别为 215℃ 和 250℃,并且三种载氧体上的N2选择性均很高,即使温度提高至350℃,N2选择性仍均保持在95%以上;而当反应气氛中同时有O2存在时,由于分子氧过强的氧化性,会导致反应的N2选择性严重恶化,当反应温度提高至300℃以上时,N2选择性均降低至80%以下。为此,针对含低浓度NH3气体的净化,提出了基于变温吸附(TSA)和化学链燃烧相耦合的TSA-CLC新工艺,即将待净化气体先通入充填有吸附剂的吸附塔,NH3被吸附剂吸附并实现与O2的分离,然后再进行后续的NH3脱附、氧化态载氧体与NH3的还原反应以及还原态载氧体的氧化再生反应等过程。与常规的选择性催化氧化(SCO)或TSA-SCO工艺相比,该工艺具有N2选择性高、能耗低和污染物排放量少的特点。通过将NOx作为化学链燃烧的氧化剂气体,并利用过渡金属氧化物载氧体的还原态具有的还原能力,还可以将化学链燃烧应用于烟气脱硝上,即在还原态载氧体与NOx的氧化反应中,还原态载氧体被转化为氧化态载氧体,而NOx被转化为N2;随后,氧化态载氧体被还原性气体(如CO)再生为还原态载氧体。实验结果表明,基于还原态CuO/Al2O3-10IP和CO的NO脱硝反应包括化学链燃烧机理和催化机理,但是在整个实验温度区间(100~300℃),脱硝反应以化学链燃烧机理为主。对于燃气锅炉烟气模拟气的脱硝反应,相比于以C2H5OH、CH3OH、H2或NH3作还原气体,以CO作还原气体的脱硝性能明显更佳,空速为10000 h-1时的T90可低至125℃;而烟气中的O2则会降低CuO/Al2O3-10IP载氧体中的还原态铜物种的占比,从而恶化其脱硝反应性能。但是提高CO的添加浓度,使烟气中02过量系数λ略小于1.0,即可获得较高的NO转化率(≥ 90%)。进而,本文还研究了基于化学链燃烧原理的汽车尾气中NOx、CO和HC的协同脱除。结果表明,当λ略小于1.0时,仅用CuO/A12O3-10IP填充床虽然能实现CO的完全脱除,同时NO转化率也能达到90%,可是此时反应气氛中O2不足,导致C3H6脱除率较低。对此,本文验证了基于还原态NiO/Al2O3-10IP的C3H6水蒸重整反应和化学链燃烧脱硝反应,协同深度脱除CuO/Al2O3-10IP反应残留的NO和C3H6的技术路线,从而提出了基于CuO/Al2O3-10IP和NiO/Al2O3-10IP填充床反应器的汽车尾气中NOx、CO和HC的协同深度脱除新工艺。
毛文硕[6](2019)在《NiO/ZrO2催化剂的制备及其CO2甲烷化性能研究》文中进行了进一步梳理CO2的大量排放对生态环境造成了许多负面影响,但同时CO2也是一种资源。可以通过热化学转化的方法可以将其转变为其他碳资源。由于CO2的活化十分困难,需要使用催化剂,本文主要针对CO2催化加氢问题,对NiO/ZrO2催化剂CO2催化加氢性能问题进行探讨。本文主要是共沉淀法制备载体,采用浸渍法制备Ni基催化剂,用于CO2催化加氢反应。考察NiO负载量,催化反应温度对催化剂性能的影响,以及添加不同助剂考察其对催化剂结构和催化性能的影响。通过XRD、BET、TEM、H2-TPR、CO2-TPD以及XPS表征技术对催化剂的物理化学性能进行测试,并在自组装反应器上通入混合气H2/CO2对催化剂性能进行活性评价分析。使用ZnO作为载体和助剂对催化剂进行研究,NiO/ZnO催化剂的CO选择性在90%以上,CH4选择性较低。作为助剂添加到二氧化锆中可以改变其相态,使催化剂中NiO不易被还原,结果表明在ZrO2中添加可以调控CO2催化加氢的产物选择性。对NiO/ZrO2催化剂研究发现,在350℃催化剂具有较好活性。对ZrO2载体焙烧温度进行研究,不同焙烧温度可以得到单斜相和无定型相态的ZrO2,载体引入助剂Mg后,二氧化锆变为四方相。并考察不同相态ZrO2对催化活性的影响,研究表明,MgO进入到ZrO2的晶格中,使其由单斜晶转变为四方相态的ZrO2,使NiO更容易被还原,且负载Ni后使ZrO2更容易被还原,添加MgO后,使催化剂碱性位增加,吸脱附CO2能力增强。催化活性顺序NiO/Mg0.1Zr0.9>NiO/m-ZrO2>NiO/Mg0.1Zr0.9()机械混合>NiO/a-ZrO2。分别采用不同元素Ca、Mn、Zn、Mg四种助剂添加到ZrO2中比较发现,ZrO2都转变为了四方相态的ZrO2,催化活性顺序为NiO/Mg0.1Zr0.9>NiO/Mn0.1Zr0.9>NiO/Ca0.1Zr0.9>NiO/Zn0.1Zr0.9,由添加Mg助剂得到的催化剂催化活性较好,CO2转化率为82.2%,甲烷选择性71.1%,CO选择性28.8%。综上,以NiO/ZrO2催化剂为基础,用于CO2催化加氢反应,可以得到催化活性较好的催化剂,由Mg改性得到的四方相ZrO2用为载体效果最好。
李俊华,贺泓[7](2016)在《第八章 环境催化》文中提出8.1环境催化及其特殊性自从1836年由瑞典化学家Berzelius提出催化(Catalysis)概念以来,催化科学和技术取得了长足进步,成为现代工业文明得以实现的重要基石之一。事实上,催化技术是化学工业和石油化学工业最核心技术。例如,80%以上的化学工业涉及催化技术,全球催化剂年销售额超过100亿美元,催化技术所
郑舒,张开拓[8](2013)在《系列金属氧化物对CuO/ZrO2-Al2O3催化剂的改性》文中进行了进一步梳理为获得低温活性高和高温稳定性好的甲烷燃烧催化剂,研究了MxOy(M=Y、Cr、Mg、Ca、Ce)对CuO/ZrO2-Al2O3催化剂的改性作用,结果表明Y2O3改性的催化剂活性和热稳定性最好。该催化剂经1 000℃老化实验后,仍具有31.3SBET/(m2.g-1)比表面积和ΔT50%=3℃,具有较高的催化活性和较好的高温热稳定性,是一种优异的甲烷燃烧催化剂。
赵云鹏[9](2013)在《温室气体CO2加氢合成甲醇CuO-ZnO/TiO2催化剂的制备与性能研究》文中研究指明大量排放的二氧化碳造成了全球温室效应和环境污染,研究CO2的减排与利用已经成为世界性关注的热点和急需解决的问题。CO2加氢合成甲醇是合理利用二氧化碳的有效途径之一,甲醇是一种极其重要的基础有机化工原料,又是一种很有发展前途的新型环保清洁优质燃料。CO2加氢合成甲醇为能源结构的战略调整提供了新途径,对解决日益严重的环境与能源问题具有重要的意义。CO2加氢合成甲醇通常采用的催化剂制备方法存在CO2转化率低,甲醇选择性不高的问题。针对这些问题,提出了采用添加十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)表面活性剂并流浆态共沉淀法制备CuO-ZnO/TiO2催化剂,有效改善了催化剂的结构与催化性能。采用添加表面活性剂并流浆态共沉淀法、添加表面活性剂分步沉淀法、并流浆态共沉淀法及浸渍法制备了CuO-ZnO/TiO2催化剂,利用BET、XRD、SEM、EDS、H2-TPR、H2-TPD、CO2-TPD等方法对催化剂的物理与化学性能进行了表征,研究了不同的制备方法对CuO-ZnO/TiO2催化剂性能的影响,通过固定床反应器对CO2加氢合成甲醇CuO-ZnO/TiO2催化剂的催化性能进行了评价。研究结果表明,不同方法制备的CuO-ZnO/TiO2催化剂均为介孔材料,沉淀法制备的CuO-ZnO/TiO2催化剂BET比表面积和孔容大于浸渍法制备的催化剂,CuO和ZnO的分散性好。TiO2载体起到阻止CuO晶粒长大和促进CuO分散的作用。沉淀法中以添加表面活性剂并流浆态共沉淀法制备的CuO-ZnO/TiO2催化剂上CuO的还原温度最低,催化活性最好。浸渍法制备的催化剂上CuO的还原温度最高,催化活性低。H2-TPD表明高温强吸附态下H2的脱附峰面积大,催化剂表面上吸附更多的活化H2,促进了CO2加氢合成甲醇的反应。CO2-TPD表明中等强度的CO2吸附中心与二氧化碳加氢合成甲醇的效果密切相关。不同方法制备的CuO-ZnO/TiO2催化剂活性及CH3OH选择性由高到低的顺序依次为:添加表面活性剂并流浆态共沉淀法>添加表面活性剂分步沉淀法>并流浆态共沉淀法>浸渍法,添加表面活性剂有效地改善了CuO-ZnO/TiO2催化剂的催化性能。添加表面活性剂并流浆态共沉淀法制备的CuO-ZnO/TiO2催化剂上CO2加氢合成甲醇反应的催化性能最好。在反应压力2.5MPa、反应空速2100h-1、反应温度230℃、H2和CO2摩尔比3:1、反应时间4h的条件下,CO2的转化率为13.26%,CH3OH的选择性为23.95%,CH3OH的产率最大为3.18%。添加助剂对CO2加氢合成甲醇催化剂的结构与性能具有重要影响,研究了在CuO-ZnO/TiO2催化剂中分别添加ZrO2、Al2O3及MnOχ助剂,采用添加CTAB表面活性剂并流浆态共沉淀法制备了CuO-ZnO-ZrO2/TiO2、CuO-ZnO-Al2O3/TiO2及CuO-ZnO-MnOχ/TiO2催化剂,利用BET、XRD、SEM、EDS、H2-TPR、H2-TPD、CO2-TPD等方法对各催化剂的结构与化学性能进行了表征,研究了添加不同助剂及改变添加的ZrO2助剂含量对CuO-ZnO/TiO2催化剂性能的影响。通过XRD、XPS、H2-TPD、CO2-TPD、DRIFT等方法探讨了CuO-ZnO-ZrO2/TiO2催化剂上CO2加氢合成甲醇的反应机理。研究结果表明,添加不同助剂均增加了CuO-ZnO/TiO2催化剂的比表面积和孔容,添加MnOχ使CuO-ZnO/TiO2催化剂上CuO的还原温度升高,吸附H2的浓度降低,催化活性下降。添加ZrO2或Al2O3助剂均降低了CuO的还原温度,吸附H2和CO2的能力增强,促进了甲醇的合成。含不同助剂的CuO-ZnO/TiO2催化剂中,添加ZrO2助剂的CuO-ZnO-ZrO2/TiO2催化剂的催化性能最好,在反应压力2.5MPa、反应空速2100h-1、反应温度230℃、H2和CO2摩尔比3:1、反应时间4h的条件下,CO2的转化率为18.24%,CH3OH的选择性为31.52%,CH3OH的产率最大为5.75%。ZrO2助剂的含量对CuO-ZnO/TiO2催化剂的结构与性能具有显着影响。随着ZrO2助剂含量的增加,催化剂的比表面积和孔容增大,孔径分布变均匀。ZrO2促进了催化剂上CuO和ZnO的分散,降低了CuO的还原温度,提高了催化剂的活性。H2-TPD表明增加催化剂中ZrO2含量促进了对H2的强吸附,催化剂表面上吸附H2的浓度高,并具有储氢的作用,提高了CO2加氢合成甲醇反应的速率。CO2-TPD表明ZrO2对促进CO2的吸附与活化具有显着作用。ZrO2助剂含量增加,提高了催化剂的催化性能。CuO-ZnO-ZrO2/TiO2催化剂上的CuO还原后为零价金属铜,Cu0是H2吸附与解离的活性中心,ZnO和ZrO2是CO2的吸附活性中心。甲醇合成机理是CuO-ZnO-ZrO2/TiO2催化剂上双活性中心分别吸附活化H2和CO2,以CO2为碳源直接加氢合成甲醇的反应。
李敏[10](2012)在《低浓度甲烷催化燃烧碳化硅整体结构催化剂制备与性能评价》文中进行了进一步梳理以煤层气中低浓度甲烷催化燃烧脱除为对象,开展了以碳化硅为载体的催化燃烧催化剂制备与性能评价研究。遴选确定了相对适宜的催化剂配方及其制备方法,并与其他载体(堇青石)催化剂性能比较,同时结合谱学表征分析,对催化过程机理进行了理论探讨,为催化剂的进一步开发奠定基础。采用热吸附制备了一系列不同负载量的贵金属Pd/γ-Al2O3/SiC整体式催化剂,结果发现,0.1%Pd的催化剂性能较好。尝试引入第二活性组分Co改性催化剂,并确定Co较好的负载量。最终确定的双活性组分SiC整体式催化剂组成为Pd的含量为0.1%、Co的含量为4%。该催化剂用于甲烷催化燃烧,甲烷80%的转化率所至温度降低至562℃,比单一贵金属1%Pd/γ-Al2O3/SiC催化剂的T80降低了40℃。掺杂Ce、La、Zr和Y等助剂对催化剂影响结果表明,1%La2O3作为助剂的催化剂效果相对最优。XPS表征分析显示添加La助剂的催化剂Pd0的峰面积与PdO的峰面积较大,更多的PdO分散在Pd0中。对以碳化硅为载体的负载非贵金属铜锰为活性组分的整体式催化剂进行了制备方法,最佳负载量、助剂种类及含量等的最优选择,结果显示,等体积浸渍法制备2%ZrO2/12%Cu-Mn/γ-Al2O3/SiC整体式催化剂性能是相对较优的。TPR还原峰位置在222℃;XPS中晶格氧所占O1s的比例数值为75.2%,催化剂中氧出现的形式多数是晶格氧,对于反应有促进作用。碳化硅和堇青石两种不同的载体所制备的催化剂相比,结果显示,相同条件下,碳化硅整体式催化剂活性优于堇青石整体式催化剂。添加助剂后,表征结果同样表明碳化硅为载体的催化剂表面晶格氧浓度更高,吸附氧与脱附氧能力加强,助剂确实改变了活性组分、助剂等与载体间的关系,强化了催化剂的氧化能力。2%负载量的助剂ZrO2的添加效果显着。2%ZrO2/12%Cu-Mn/γ-Al2O3/SiC是同条件下,两种载体催化剂中性能最优的。
二、Catalytic Combustion of Methane over MnO_x/ZrO_2-Al_2O_3 Catalysts(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Catalytic Combustion of Methane over MnO_x/ZrO_2-Al_2O_3 Catalysts(论文提纲范文)
(1)甲烷燃烧贵金属催化剂研究新进展(论文提纲范文)
1 Pd基催化剂 |
1.1 活性状态及影响因素 |
1.2 载体优选与改性 |
1.3 制备方法研究 |
1.4 Pd-Pt双金属 |
2 Pt基催化剂 |
2.1 活性状态及影响因素 |
2.2 载体优选与制备方法优化 |
3 Rh基催化剂 |
4 Au基催化剂 |
5 其他贵金属基催化剂 |
6 结语 |
(2)贵金属(Pd,Pt)催化剂用于轻质烷烃的燃烧性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 轻质烷烃完全氧化催化剂 |
1.2.1 过渡金属氧化物催化剂 |
1.2.2 结构性氧化物催化剂 |
1.2.3 贵金属催化剂 |
1.3 当前存在的挑战 |
1.4 课题研究的目的及意义 |
1.5 课题研究的内容 |
第二章 催化剂的制备、表征及性能评价 |
2.1 催化剂的制备 |
2.1.1 催化剂的制备原材料及测试仪器 |
2.1.2 催化剂的制备 |
2.2 催化剂的表征 |
2.2.1 X-射线粉末衍射(XRD) |
2.2.2 程序升温还原(H_2-TPR) |
2.2.3 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.4 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.2.5 X射线光电子能谱表征(XPS) |
2.2.6 拉曼分析(Raman) |
2.2.7 CO化学吸附测分散度 |
2.2.8 X射线荧光分析(XRF) |
2.2.9 CO红外光谱(DRIFTS) |
2.2.10 甲烷、乙烷或丙烷红外光谱(DRIFTS) |
2.3 催化剂的性能评价 |
第三章 助剂Ba对 Pd/Al_2O_3和Pt/Al_2O_3催化剂的C1-C3 烷烃催化燃烧性能的影响 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.2.1 Pd/Al_2O_3或Pt/Al_2O_3催化剂的制备 |
3.2.2 Ba-Al_2O_3载体的制备 |
3.2.3 Pd-Ba/Al_2O_3或Pt-Ba/Al_2O_3催化剂的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂的结构分析 |
3.3.2 催化剂的氧化还原性 |
3.3.3 催化剂表面物种分析 |
3.3.4 催化剂的甲烷、乙烷和丙烷完全燃烧性能 |
3.4 本章小结 |
第四章 MoO_3和Nb_2O_5促进Pt/ZrO_2催化剂在短链烷烃燃烧中的不同作用 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.2.1 ZrO_2载体的制备 |
4.2.2 Mo/ZrO_2和Nb/ZrO_2催化剂的制备 |
4.2.3 Pt-Mo/ZrO_2和Pt-Nb/ZrO_2催化剂的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的结构和性质 |
4.3.2 催化剂的甲烷和丙烷完全氧化性能 |
4.3.3 催化剂表面Pt价态 |
4.3.4 助剂在反应中的不同作用 |
4.4 本章小结 |
第五章 Pt-SO_4~(2-)/Al_2O_3催化剂对甲烷和丙烷燃烧的不同催化反应行为研究 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂的制备 |
5.2.1 SO_4~(2-)/Al_2O_3载体的制备 |
5.2.2 Pt-SO_4~(2-)/Al_2O_3-X催化剂的制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 催化剂的结构和性质 |
5.3.2 催化剂的甲烷和丙烷完全氧化性能 |
5.3.3 分析与讨论 |
5.4 本章小结 |
第六章 总结和展望 |
6.1 论文的主要结论 |
6.2 论文不足与展望 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
(3)Pd/Al2O3甲烷燃烧催化剂研究进展(论文提纲范文)
1 贵金属共催化剂 |
1.1 对催化活性的影响 |
1.2 对热稳定性的影响 |
1.3 对耐水性的影响 |
1.4 对耐硫性的影响 |
2 助剂 |
2.1 对催化活性的影响 |
2.2 对热稳定性的影响 |
2.3 对耐水/耐硫性的影响 |
3 制备方法 |
4 结语 |
(4)甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 甲烷催化燃烧的研究背景 |
1.1.1 当前国内外能源结构 |
1.1.2 天然气利用方式 |
1.1.3 甲烷催化燃烧的意义与挑战 |
1.2 甲烷燃烧催化剂 |
1.2.1 非贵金属氧化物催化剂 |
1.2.2 贵金属催化剂 |
1.3 催化剂结构性能关系 |
1.3.1 载体影响 |
1.3.2 Pd活性物种的影响 |
1.4 影响甲烷催化燃烧的外部因素 |
1.4.1 水汽影响 |
1.4.2 硫的毒化 |
1.4.3 其他因素影响 |
1.5 本文研究目的和主要内容 |
第二章 实验仪器及方法 |
2.1 实验仪器及试剂 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂活性评价 |
2.4 催化剂表征 |
2.4.1 X射线衍射(XRD) |
2.4.2 透射电镜(TEM) |
2.4.3 氢气程序化升温还原(H_2-TPR) |
2.4.4 氧气程序化升温脱附(CO_2-TPD) |
2.4.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.4.6 氮气低温脱附 |
2.4.7 甲烷程序升温还原(CH_4-TPR) |
2.4.8 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.4.9 二氧化硫程序升温脱附(SO_2-TPD) |
2.4.10 原位红外(In-situ DRIFT) |
2.4.11 CO脉冲吸附实验(CO chemisorption) |
第3章 调控Ni和Co在尖晶石表面浓度提高甲烷燃烧的低温活性 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂的制备 |
3.2.2 催化剂的表征与评价 |
3.2.3 催化反应速率和高价态离子表面密度 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂的结构性质 |
3.3.2 催化剂的氧化还原性 |
3.3.3 催化剂的活性评价 |
3.4 小结 |
第4章 利用流电沉积法在尖晶石上原位生长Pd粒子用于低温甲烷催化燃烧 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 催化剂制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的结构 |
4.3.2 催化剂的氧化还原性 |
4.3.3 催化剂的活性 |
4.3.4 催化机理讨论 |
4.3.5 催化剂稳定性和耐水性能 |
4.4 小结 |
第5章 抗烧结Pd@S-1催化剂: 水汽和二氧化硫对甲烷催化燃烧性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 催化剂的制备 |
5.2.3 催化剂的评价和表征 |
5.3 实验结果 |
5.3.1 热稳定性 |
5.3.2 耐水汽性能 |
5.3.3 耐硫性能 |
5.4 结果讨论 |
5.5 小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 工作展望 |
参考文献 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
(5)化学链燃烧的特性及应用研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
缩写和符号清单 |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 化学链燃烧技术的研究现状 |
1.2.1 化学链燃烧的原理和优点 |
1.2.2 化学链燃烧反应器的研究现状 |
1.2.3 化学链燃烧载氧体的研究现状 |
1.2.4 化学链燃烧系统的研究现状 |
1.3 转炉放散煤气的处理研究现状 |
1.4 氨气的净化脱除研究现状 |
1.5 氮氧化物的净化脱除研究现状 |
1.6 本文研究内容及意义 |
2 化学链燃烧的特性研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 载氧体的制备 |
2.2.2 固定床反应器评价实验 |
2.2.3 金相显微镜表征实验 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 化学链燃烧与催化燃烧在反应机理上的差异 |
2.3.2 化学链燃烧与催化燃烧在反应特性上的差异 |
2.3.3 化学链燃烧的新应用 |
2.4 本章小结 |
3 化学链燃烧在转炉放散煤气回收利用上的应用 |
3.1 前言 |
3.2 实验 |
3.2.1 载氧体的制备 |
3.2.2 载氧体的表征 |
3.2.3 固定床反应器评价实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 不同活性组分载氧体与转炉放散煤气的还原反应性能 |
3.3.2 不同制备方法的Cu基载氧体与放散煤气的还原反应性能 |
3.3.3 反应条件对CuO/Al_2O_3-20I与放散煤气还原反应性能的影响 |
3.3.4 还原态CuO/Al_2O_3-20I的氧化再生反应性能 |
3.3.5 CuO/Al_2O_3-20I的循环寿命 |
3.3.6 基于化学链燃烧的转炉放散煤气利用新工艺 |
3.4 本章小结 |
4 化学链燃烧在NH_3净化脱除上的应用 |
4.1 前言 |
4.2 实验 |
4.2.1 载氧体的制备 |
4.2.2 载氧体的表征 |
4.2.3 固定床反应器评价实验 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 氧化态载氧体与NH_3的还原反应性能 |
4.3.2 不同惰性载体的Cu基载氧体与NH_3的还原反应性能 |
4.3.3 反应条件对CuO/Al_2O_3-10IP与NH_3还原反应性能的影响 |
4.3.4 还原态CuO/Al_2O_3-10IP的氧化再生反应性能 |
4.3.5 O_2对氧化态载氧体的NH_3脱除性能的影响 |
4.3.6 基于化学链燃烧的NH_3脱除新工艺 |
4.4 本章小结 |
5 化学链燃烧在燃气锅炉烟气脱硝上的应用 |
5.1 前言 |
5.2 实验 |
5.2.1 载氧体的制备 |
5.2.2 载氧体的表征 |
5.2.3 固定床反应器评价实验 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 基于化学链燃烧原理的脱硝可行性 |
5.3.2 不同活性组分的还原态载氧体的脱硝性能对比 |
5.3.3 反应条件对还原态CuO/Al_2O_3-10IP的脱硝性能的影响 |
5.3.4 基于还原态CuO/Al_2O_3-10IP的燃气锅炉烟气脱硝性能 |
5.4 本章小结 |
6 化学链燃烧在汽车尾气NO_x、CO和HC协同脱除上的应用 |
6.1 前言 |
6.2 实验 |
6.2.1 载氧体的制备 |
6.2.2 载氧体的表征 |
6.2.3 固定床反应器评价实验 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 基于化学链燃烧原理的NO_x、CO和HC协同脱除可行性 |
6.3.2 载氧体与汽车尾气模拟气的反应性能 |
6.3.3 基于化学链燃烧的NO_x、CO和HC协同深度脱除新工艺 |
6.4 本章小结 |
7 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
作者简历及在学研究成果 |
学位论文数据集 |
(6)NiO/ZrO2催化剂的制备及其CO2甲烷化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 CO_2捕集 |
1.3 CO_2的利用途径 |
1.4 CO_2催化加氢的研究 |
1.4.1 逆水煤汽变换制CO |
1.4.2 CO_2加氢制甲醇 |
1.4.3 CO_2费托合成反应 |
1.5 CO_2甲烷化催化剂 |
1.5.1 Ni基催化剂 |
1.5.2 非Ni基催化剂 |
1.6 制备催化剂的方法 |
1.6.1 共沉淀法 |
1.6.2 溶胶-凝胶法 |
1.6.3 浸渍法 |
1.6.4 低温燃烧合成法 |
1.6.5 固相合成法 |
1.7 CO_2催化加氢机理 |
1.8 研究意义与研究内容 |
1.8.1 研究意义 |
1.8.2 研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要实验试剂、实验气体和实验仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验主要仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 载体的制备 |
2.2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 X射线光电子能谱仪(XPS) |
2.3.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.4 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.3.5 高分辨透射电子显微镜(TEM) |
2.3.6 N_2吸附-脱附测定 |
2.3.7 拉曼测试 |
2.4 催化剂性能评价 |
2.4.1 催化性能评价装置 |
2.4.2 催化性能评价步骤 |
第三章 CO_2催化加氢NiO/ZnO-ZrO_2催化剂性能研究 |
3.1 前言 |
3.2 NiO负载量对NiO/ZrO_2催化剂性能的影响 |
3.2.1 催化剂XRD表征 |
3.2.2 H_2-TPR表征 |
3.2.3 催化剂活性评价结果 |
3.3 载体ZnO-ZrO_2的表征 |
3.3.1 XRD表征 |
3.3.2 TEM表征 |
3.3.3 Raman光谱表征 |
3.3.4 CO_2-TPD表征 |
3.3.5 N_2吸附-脱附表征 |
3.4 NiO/ZnO-ZrO_2催化剂的表征 |
3.4.1 XRD表征 |
3.4.2 H_2-TPR表征 |
3.4.3 CO_2-TPD表征 |
3.4.4 N_2吸附-脱附表征 |
3.4.5 催化剂活性评价结果 |
3.5 本章小结 |
第四章 不同助剂对CO_2甲烷化NiO/ZrO_2催化剂性能影响 |
4.1 前言 |
4.2 NiO/Mn_2O_3-ZrO_2催化剂的表征 |
4.2.1 Mn_2O_3-ZrO_2的XRD表征 |
4.2.2 催化剂的XRD表征 |
4.2.3 催化剂的H_2-TPR表征 |
4.2.4 催化剂CO_2-TPD表征 |
4.2.5 催化剂的活性评价 |
4.3 NiO/MgO-ZrO_2催化剂的表征 |
4.3.1 载体MgO-ZrO_2的XRD表征 |
4.3.2 催化剂的XRD和 TEM表征 |
4.3.3 催化剂H_2-TPR表征 |
4.3.4 催化剂的CO_2-TPD表征 |
4.3.5 催化剂的N_2吸附-脱附表征 |
4.3.6 催化剂的XPS表征 |
4.3.7 催化剂活性评价结果 |
4.4 本章小结 |
第五章 总结与展望 |
5.1 总结 |
5.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(7)第八章 环境催化(论文提纲范文)
8.1环境催化及其特殊性 |
8.1.1环境催化的定义、研究对象和任务 |
8.1.1.1消除已经产生的污染 |
8.1.1.2减少能源转化过程中有害物质的产生 |
8.1.1.3将废物转化为有用之物 |
8.1.1.4非均相大气化学中的催化过程 |
8.1.2环境催化的特殊性 |
8.2移动源燃烧排放的催化净化 |
8.2.1汽油车尾气催化净化 |
8.2.1.1汽油车尾气排放特点 |
8.2.1.2催化转化器 |
8.2.1.3汽油车排放污染控制三效催化剂的研究现状和发展 |
8.2.2柴油机和稀燃汽油机尾气催化净化 |
8.2.2.1选择性催化还原氮氧化物技术(SCR) |
8.2.2.2贮存-还原氮氧化物(NSR) |
8.2.3清洁燃料车尾气催化净化 |
8.2.3.1甲烷氧化催化剂 |
8.2.3.2甲烷选择性催化还原氮氧化物催化剂 |
8.2.3.3含氧燃料汽车尾气净化方法 |
8.3固定源燃烧排放的催化净化 |
8.3.1烟气选择性催化还原(SCR)脱硝原理和技术 |
8.3.1.1 SCR的工作原理 |
8.3.1.2 SCR催化剂 |
8.3.1.3 SCR催化反应机理 |
8.3.1.4 SCR反应动力学 |
8.3.1.5 SCR系统及应用 |
8.3.2烟气催化脱硫 |
8.3.2.1 SO2的催化氧化 |
8.3.2.2 SO2的催化还原 |
8.3.3同时催化脱硫脱硝技术 |
8.3.3.1催化氧化二氧化硫同时还原氮氧化物 |
8.3.3.2同时催化氧化二氧化硫和氮氧化物 |
8.3.3.3同时催化还原氮氧化物和二氧化硫 |
8.4室内空气催化净化 |
8.4.1室内空气光催化净化 |
8.4.1.1光催化原理 |
8.4.1.2常见光催化剂 |
8.4.1.3光催化净化室内污染物 |
8.4.2室内空气常温催化净化 |
8.4.2.1常温催化净化室内一氧化碳 |
8.4.2.2常温催化净化室内甲醛和VOCs |
8.4.3低温等离子体协同催化技术 |
8.4.3.1低温等离子体产生方式 |
8.4.3.2低温等离子体协同催化作用机理 |
8.4.3.3低温等离子体催化净化室内VOCs |
8.4.3.4常温催化净化室内微生物 |
8.5水处理过程中的多相催化 |
8.5.1光催化水处理技术 |
8.5.2绿化催化新工艺———芬顿技术的发展及应用 |
8.5.3臭氧催化氧化水处理技术 |
8.5.4湿式催化氧化技术 |
8.5.5双金属催化剂催化去除水中硝酸盐 |
8.6温室效应和臭氧层消耗物质的催化转化 |
8.6.1 CH4-CO2催化重整 |
8.6.1.1 CH4-CO2重整反应的热力学 |
8.6.1.2催化剂体系 |
8.6.1.3 CH4-CO2重整反应的动力学 |
8.6.1.4反应机理 |
8.6.2氧化亚氮的催化消除 |
8.6.2.1氧化亚氮的来源、危害和对策 |
8.6.2.2氧化亚氮直接催化分解反应及反应机理 |
8.6.2.3氧化亚氮的催化分解催化剂 |
8.6.3氯氟烃的无害化 |
8.6.3.1氯氟烃的来源、危害和消除对策 |
8.6.3.2氯氟烃的催化分解 |
8.6.3.3氯氟烃的光催化分解 |
8.6.3.4氯氟烃的催化氢化脱氯无害化 |
8.6.4羰基硫的催化水解和氧化 |
8.6.4.1羰基硫的环境效应 |
8.6.4.2羰基硫的催化水解和氧化 |
(8)系列金属氧化物对CuO/ZrO2-Al2O3催化剂的改性(论文提纲范文)
1 实验部分 |
1.1催化剂的制备 |
1.2催化剂的活性测定 |
1.3催化剂的表征 |
2 结果和讨论 |
2.1催化活性和比表面积的测试 |
2.2催化剂的物相 |
2.3试样的XPS表征 |
2.4不同温度对催化剂性能的影响 |
2.4.1催化活性和比表面积的测试 |
2.4.2催化剂的物相 |
3 结论 |
(9)温室气体CO2加氢合成甲醇CuO-ZnO/TiO2催化剂的制备与性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题背景及研究目的和意义 |
1.1.1 课题背景 |
1.1.2 研究目的与意义 |
1.2 温室气体 CO_2回收与利用 |
1.2.1 CO_2的回收 |
1.2.2 CO_2的利用 |
1.2.3 CO_2加氢转化 |
1.3 CO_2加氢合成甲醇反应的特点 |
1.4 CO_2加氢合成甲醇的研究进展 |
1.4.1 催化剂类型 |
1.4.2 催化剂的制备方法 |
1.4.3 催化剂的焙烧与还原 |
1.4.4 CO_2加氢合成甲醇的反应机理 |
1.4.5 CO_2加氢合成甲醇存在的问题及发展方向 |
1.5 本文的主要研究内容 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 实验材料与试剂 |
2.2 实验仪器与设备 |
2.3 催化剂的制备方法 |
2.4 催化剂的表征方法 |
2.4.1 催化剂比表面积(BET)和孔分布测定 |
2.4.2 X-射线衍射分析(XRD) |
2.4.3 扫描电镜(SEM)与能谱(EDS)测定 |
2.4.4 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
2.4.5 H_2程序升温脱附(H_2-TPD) |
2.4.6 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.4.7 X-射线光电子能谱分析(XPS) |
2.4.8 原位漫反射红外光谱分析(DRIFT) |
2.5 催化剂的性能评价 |
2.5.1 固定床反应装置流程图 |
2.5.2 催化剂的还原过程 |
2.5.3 催化剂性能评价过程 |
2.6 产物分析计算方法 |
2.6.1 气相色谱分析条件 |
2.6.2 催化剂性能评价指标 |
第3章 CO_2加氢合成甲醇 CuO-ZnO/TiO_2催化剂的制备与性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 CuO-ZnO/TiO_2催化剂的制备方法 |
3.2.1 添加表面活性剂并流浆态共沉淀法 |
3.2.2 添加表面活性剂分步沉淀法 |
3.2.3 并流浆态共沉淀法 |
3.2.4 浸渍法 |
3.3 催化剂的表征 |
3.3.1 催化剂的比表面积与孔径分布 |
3.3.2 催化剂的物相结构 |
3.3.3 催化剂的表面形貌与元素组成 |
3.3.4 催化剂的还原性能 |
3.3.5 催化剂的 H_2脱附性能 |
3.3.6 催化剂的 CO_2脱附性能 |
3.4 不同方法制备的 CuO-ZnO/TiO_2催化剂的催化性能 |
3.4.1 反应温度对催化性能的影响 |
3.4.2 反应压力对催化性能的影响 |
3.4.3 反应空速对催化性能的影响 |
3.4.4 催化剂的稳定性 |
3.5 本章小结 |
第4章 助剂对 CO_2加氢合成甲醇 CuO-ZnO/TiO_2催化剂性能的影响 |
4.1 引言 |
4.2 添加不同助剂 CuO-ZnO/TiO_2催化剂的制备方法 |
4.3 催化剂的表征 |
4.3.1 催化剂的比表面积与孔径分布 |
4.3.2 催化剂的物相结构 |
4.3.3 催化剂的表面形貌与元素组成 |
4.3.4 催化剂的还原性能 |
4.3.5 催化剂的 H_2脱附性能 |
4.3.6 催化剂的 CO_2脱附性能 |
4.4 添加不同助剂 CuO-ZnO/TiO_2催化剂的催化性能 |
4.4.1 反应温度对催化性能的影响 |
4.4.2 反应压力对催化性能的影响 |
4.4.3 反应空速对催化性能的影响 |
4.4.4 催化剂的稳定性 |
4.5 本章小结 |
第5章 添加 ZrO_2助剂 CuO-ZnO/TiO_2催化剂合成甲醇的性能与反应机理探讨 |
5.1 引言 |
5.2 添加 ZrO_2助剂 CuO-ZnO/TiO_2催化剂的制备方法 |
5.3 催化剂的表征 |
5.3.1 催化剂的比表面积与孔径分布 |
5.3.2 催化剂的物相结构 |
5.3.3 催化剂的表面形貌与元素组成 |
5.3.4 催化剂的还原性能 |
5.4 添加 ZrO_2助剂 CuO-ZnO/TiO_2催化剂的催化性能 |
5.4.1 反应温度对催化性能的影响 |
5.4.2 反应压力对催化性能的影响 |
5.4.3 反应空速对催化性能的影响 |
5.4.4 催化剂的稳定性 |
5.5 添加 ZrO_2助剂 CuO-ZnO/TiO_2催化剂合成甲醇的反应机理 |
5.5.1 催化剂的活性中心 |
5.5.2 催化剂对 H_2与 CO_2的吸附性能 |
5.5.3 甲醇合成催化反应机理 |
5.6 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
个人简历 |
(10)低浓度甲烷催化燃烧碳化硅整体结构催化剂制备与性能评价(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
目录 |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 催化燃烧 |
1.2.1 原理 |
1.2.2 特点 |
1.2.3 应用进展 |
1.3 催化剂 |
1.3.1 贵金属类 |
1.3.2 非贵金属类 |
1.3.2.1 复合金属类 |
1.3.2.2 钙钛矿类 |
1.3.2.3 六铝酸盐类 |
1.4 整体式催化剂 |
1.4.1 载体 |
1.4.2 特点 |
1.4.3 应用 |
1.5 碳化硅 |
1.5.1 碳化硅载体 |
1.5.2 研究进展 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料 |
2.2 实验仪器 |
2.3 实验步骤 |
2.3.1 制备 |
2.3.2 活性评价 |
2.3.3 表征 |
(1)SEM |
(2)TPR |
(3)XPS |
第三章 贵金属作为活性组分的整体式碳化硅催化剂 |
3.1 Pd/SiC 整体式碳化硅催化剂活性组分 Pd 最佳负载量的确定 |
3.2 Pd-Co/SiC 整体式碳化硅催化剂第二活性组分 Co 最佳负载量的确定 |
3.2.1 活性测试评价 |
3.2.2 结构表征分析-TPR |
3.3 助剂对 0.1%Pd-4%Co/SiC 整体式碳化硅催化剂的活性影响 |
3.3.1 活性测试评价 |
3.3.2 结构表征分析-SEM、XPS |
3.4 小结 |
第四章 非贵金属作为活性组分的整体式碳化硅催化剂 |
4.1 CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂活性组分最佳负载量的确定 |
4.1.1 CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂最优 Cu-Mn 关系的确定 |
4.1.2 CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂制备方法及最优活性组分的确定 |
4.1.2.1 浸渍法 |
4.1.2.2 热吸附法 |
4.1.2.3 非贵金属碳化硅催化剂制备方法的比较 |
4.2 助剂对 12%CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂的活性影响 |
4.2.1 Ce/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整体式碳化硅催化剂 |
(1)活性测试评价 |
(2)结构表征分析-TPR |
4.2.2 La/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整体式碳化硅催化剂 |
(1)活性测试评价 |
(2)结构表征分析-TPR |
4.2.3 Zr/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整体式碳化硅催化剂 |
(1)活性测试评价 |
(2)结构表征分析-TPR |
4.2.4 助剂种类不同的碳化硅催化剂 |
(1)活性测试评价 |
(2)结构表征分析-TPR |
(3)结构表征分析-XPS |
4.3 小结 |
第五章 催化剂的不同载体负载非贵金属类 |
5.1 xCuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 与 xCuO-MnO/γ-Al_2O_3/COR |
5.1.1 活性测试比较 |
5.1.2 结构表征分析 |
(1)SEM |
(2)TPR |
(3)XPS |
5.2 助剂 |
5.2.1 活性测试比较 |
5.2.2 结构表征分析 |
(1)TPR |
(2)XPS |
(3)BET |
5.3 小结 |
第六章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
发表及已接受的论文 |
作者及导师简介 |
硕士研究生学位论文答辩委员会决议书 |
四、Catalytic Combustion of Methane over MnO_x/ZrO_2-Al_2O_3 Catalysts(论文参考文献)
- [1]甲烷燃烧贵金属催化剂研究新进展[J]. 郭淼鑫,杜君臣,李红,张秀娟,张爱敏,赵云昆. 稀有金属, 2021(09)
- [2]贵金属(Pd,Pt)催化剂用于轻质烷烃的燃烧性能研究[D]. 岑丙横. 浙江师范大学, 2021(02)
- [3]Pd/Al2O3甲烷燃烧催化剂研究进展[J]. 李红,冯丰,杜君臣,郭淼鑫,张爱敏. 贵金属, 2020(02)
- [4]甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究[D]. 张泽树. 中国科学技术大学, 2021(06)
- [5]化学链燃烧的特性及应用研究[D]. 武永健. 北京科技大学, 2019(06)
- [6]NiO/ZrO2催化剂的制备及其CO2甲烷化性能研究[D]. 毛文硕. 昆明理工大学, 2019(04)
- [7]第八章 环境催化[J]. 李俊华,贺泓. 工业催化, 2016(05)
- [8]系列金属氧化物对CuO/ZrO2-Al2O3催化剂的改性[J]. 郑舒,张开拓. 精细石油化工, 2013(02)
- [9]温室气体CO2加氢合成甲醇CuO-ZnO/TiO2催化剂的制备与性能研究[D]. 赵云鹏. 哈尔滨工业大学, 2013(02)
- [10]低浓度甲烷催化燃烧碳化硅整体结构催化剂制备与性能评价[D]. 李敏. 北京化工大学, 2012(10)